娜塔莎·罗曼诺夫(Natasha Romanoff)由斯嘉丽·约翰逊饰演,她是黑寡妇(Black Widow),一个身经百战的苏联间谍,后成为复仇者联盟的一员。
洛基(Loki)由汤姆·希德勒斯顿扮演,他是邪神洛基,阿斯加德的神祇,拥有强大的魔法力量,其目的常常与正义相悖。
尼克·弗瑞(Nick Fury)由塞缪尔·杰克逊饰演,他是神盾局现任指挥官,一个等级十的特工,负责召集和指挥复仇者联盟。
菲尔·科尔森(Phil Coulson)由克拉克·格雷格饰演,神盾局的一名七级特工,对超级英雄的活动进行监控和协调。
玛丽亚·希尔(Maria Hill)由寇碧·史莫德斯饰演,神盾局的一名九级特工,尼克·弗瑞的副手,后来成为神盾局的高层领导。
佩珀·波茨(Pepper Potts)由格温妮丝·帕特洛饰演,她是托尼·斯塔克的女友,后来成为他的商业伙伴和私人助理。
艾瑞克·塞尔维格教授(Professor Erik Selvig)由斯特兰·斯卡斯加德饰演,一位物理学家,对宇宙魔方进行了研究,并在故事中扮演重要角色。
贾维斯(J.A.R.V.I.S.)由保罗·贝坦尼配音,是托尼·斯塔克的AI管家,以其智慧和幽默感著称。
女招待由艾什莉·约翰逊饰演,她在史塔克大楼下的咖啡店工作,为故事提供了关键的帮助。
议员由鲍尔斯·布思饰演,他在视频会议中出现,代表了政治层面的讨论和决策。
老者由斯坦·李饰演,他在电影中接受采访,是漫威电影宇宙中的常客和彩蛋。
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