“文化大革命”结束后，1978年，杨承宗被任命为中国科技大学副校长。后来他又担任安徽省第六、七届人大常委会副主任，省科协主席。在此期间，他创办了合肥联合大学——建国后第一所自费走读大学。这是他晚年集中一生作为教育家和科学家两方面的经验和智慧，办成的最后一件大事。这创举的智慧火花来自于不经意中听到的同事之间的一段对话。1979年8月，在安徽省高教局召开的一次会议上，科大参加会议的几位同事在中午休息聊天时，有几句话飘进了杨承宗的耳朵。有人问：“你的孩子今年考上大学了吗?”回答是：“咳！别提了，只差0.2分。”杨承宗的心久久不能平静：高考择优录取这条很好，但能精确到0.2分吗？他做了一番调查，不同的老师评卷差个几分，非常正常。
“文化大革命”后，累积了多年的中学毕业生同时进入高考场地，千军万马过独木桥，某些好马失蹄也是常有的事情，至于考生因在不同省、市而高分落榜低分被录取更比比皆是。他不由得萌发出一个设想：能不能给那些分数接近高考录取线的学生提供一个深造的机会呢？1980年3月他参加全国科协大会时，听胡耀邦讲，全国有1600万失学青年怎么办？这更激起他探索高等教育改革的热情。1980年6月13日，方毅副总理视察安徽，并在中国科技大学全体师生职工大会上发表了讲话，他说：“我们需要千方百计地实验和探讨改革的途径，创造多种多样的办学形式和办法，广开学路。”对此格外敏感的杨承宗深受鼓舞：与其抱残守缺，何不独辟蹊径？遂正式提出了在不增加国家负担的前提下，综合利用合肥地区高等学校的师资、设备优势，创办一所自费走读大学的设想。
1980年6月23日，《光明日报》记者胡羊首次独家报道了杨承宗关于招收自费大学生的主张。文章见报后，读者纷纷来信，更有一群教育志士积极拥护该项主张。真是“一呼百应”！同年7月，关于成立一所民办公助的自费大学的议题摆到了省领导的办公桌上。8月，省政府批准成立这所大学。但让杨承宗意想不到的是，省领导请他出任校长。他一再推辞，毕竟已是年近古稀，而且很多人不知道的是，当时他的双目几近失明，妻子从北京搬到合肥后就一直重病缠身。但省领导以那些被高考分数拒之门外的学生之名再三诚恳邀请时，他最终被打动了。他所做的第一件事，是确定校名，当时提议的校名有“安徽自立大学”、“星津大学”、“江淮大学”等等。抗战时期有个“西南联大”，由清华、北大、南开三所大学合办而成，办学效果很好。这个也叫联大，体现联合办学的精神。
1980年8月23日，合肥联合大学正式成立，全部的家当就是从科大借来的一间20平米的房间、几张办公桌、包括杨承宗在内的6名兼职人员。杨承宗再一次表现出独树一帜、锐意创新的精神，实行了一系列的高等教育改革：学校实行董事会领导下的校长负责制，由合肥市委书记郑锐兼任董事长，这是对当时处于主导地位的党委领导下的校长负责制的一种创新；没有校园校舍，所有教学都是“联办”，插在科大、合肥工业大学、安徽大学等的教学空档中完成；没有固定的师资队伍，所有的教师都是从合肥地区12所高校中择优聘用，并邀请国内外著名科学家、学者如任之恭、钱致榕、龚升、杨纪珂等来校讲学，体现了“所谓大学者，非谓有大楼之谓也，有大师之谓也”的教育思想；学生全部“走读”、自主择业，改变了当时普通大学包吃、包住、包分配的做法，甩掉了沉重的后勤包袱；国家部分拨款，“适当”收费，每年文科40元、理科50元，改变了建国以来中国高等教育由国家单一投资的体制；倡导公民享受高等教育、大众化教育理念，一改高等教育只注重选拔尖子、培养精英的宗旨。上述高等教育思想和办学理念，在改革开放30周年的今天，很多已经得到普遍认同和实践。
合肥联合大学“联办公助，自费走读，不包分配，择优录用”的办学模式，在当年是中国高等教育制度的一种创新。《人民日报》、《光明日报》、《安徽日报》、《中国教育报》、《中国青年报》、《文汇报》等先后多次详细报道，在国内外产生了一定的知名度。继合肥联合大学创办之后，北京、上海、南京、西安、广州、杭州等地也相继成立类似的大学，有些直接套用了“联大”的名字，有些名字虽然不同，但办学宗旨、教学形式基本相同，如北京联合大学、南京金陵大学、武汉江汉大学、上海大学等。当时全国有许多城市和教育部门的领导来合肥联合大学参观访问，杨承宗还专门抽调人员接待来访。
