李香莹 - 声优：川崎真央；许云云（台湾） ；郑丽丽 （香港）
曾是职业杀手，台湾人。代号G.H.（Glass Heart），为了脱离正道会组织不再杀人而自杀。其后移植了香的心脏后，成为獠和香的养女。基本上与香的性格是南辕北辙，难怪李大人说“同以往干净利落手法，这不经大脑的破坏”，继承香的性格，更继承了香的“铁槌”。
冴羽獠 - 声优：神谷明；梁兴昌（台湾）；陈欣（香港）
初期是一名在世界各地打仗的佣兵，而后成了一名杀手，在暗杀槙村的任务失败后，与槙村成为拍档，槙村死后，与香成为了拍档，之后决定结婚，但就在拍婚纱照的那一天，香车祸身亡，失去生活意义的獠开始过著自暴自弃的生活，直到拥有阿香心脏的女人:香莹出现，冴羽獠再度有了他的生活重心，亦重新开始CH的业务。
槙村香 - 声优：伊仓一惠；许云云（台湾）；许盈（香港）
獠最爱的拍挡，已于交通事故逝世。其后她的心脏和灵魂便移植了香莹的身上。当香莹照上镜子或受委托人士心灵困惑时，就会以影子形式再次出现。
槙村秀幸 - 声优：田中秀幸；伍博民（香港）
一名刑警，阿香的哥哥，小时候并不想当一名警察，但因为父亲的殉职，让他选择了警校而非东大。之后他因强烈的正义感，成为了初代CH，并且和獠搭档。他在之后被一名连续杀人犯杀害。
注:其担任CH后，依旧担任刑警是为了收集CH工作上必要的情报
海坊主（海怪）- 声优：玄田哲章；陈宏玮（台湾）；梁志达 （香港）
在城市猎人中本名为伊集院隼人而人称Falcon（隼）（台湾版本把Falcon译为法尔肯），但在本作中由作者访谈得知其身分是“名为Falcon的黑人”，前雇佣兵，失明后当了咖啡店老板，其咖啡厅装有防弹玻璃及内藏很多危险武器。
李坚强 - 声优：有本钦隆 青年期为野岛裕史, 李锦纶（香港）；谭炳文 （香港）
台湾黑帮正道会龙头老大，香莹的亲生父亲。
李谦德 - 声优：有本钦隆（二役）青年期为野岛健儿, 招世亮（香港）李坚强的孖生弟弟，为了救最珍爱的女儿（事实上侄女）香莹，被组织的叛乱分子射杀。
野上冴子 - 声优：麻上洋子；马君佩（台湾）；陆惠玲 （香港）
獠的旧相识，新宿警署署长。
刘信宏 - 声优：铃木千寻；陈宏玮（台湾）；张裕东 （香港）
香莹训练生时代的同伴，对香莹抱有好感，获李大人“恩准”留在新宿，现在在阿海的咖啡厅工作。陈侍卫长 - 声优：矢田耕司李大人的左右手，在新宿有一间叫“玄武门”的中华料理店，暗中照顾香莹，向李大人报告其女儿的情况。
杨芳玉 - 声优：绪方惠美；傅其慧（台湾）；谢洁贞 （香港）
同样是獠的旧相识，统领雇佣兵部队“黑豹”，獠认为她是危险的女人。饼山别名阿饼，原是黑帮的小头目，现在在“玄武门”工作。
美树（美纪or未来） - 声优：小山茉美；傅其慧（台湾）；杨善谕（香港）
以前是街童，其实是A国国王的私生女。因国家陷入争夺王位的问题，美纪的母亲逃亡到日本，成为游民，在母亲死后，美纪经常会念故事书给寂寞的人听，之后成为法尔肯（海坊主）的养女。
医生 - 声优：岛田敏小智 - 声优：Risa Yukino未来
轶事
《天使心》已经是第三次北条司在他自己的作品中使用“猫眼咖啡店”，其余两次分别在《猫眼三姐妹》和《城市猎人》中。有趣的是在每个作品中，猫眼咖啡店的店主都是不同人：在《猫眼三姐妹》中店主为猫眼三姐妹，在《城市猎人》中店主为海坊主及美树（后为夫妇），在《天使心》中店主为海坊主一人。
《天使心》电视动画版声优有本钦隆也同时在《城市猎人》的电影中为野上冴子的父亲配音。
《天使心》电视动画版第42至43话中出现之板东实道由内海贤二配音。内海贤二在名作《北斗之拳》中担任拳王拉奥的配音，和担任拳四郎配音的神谷明分别在片中留下了动画史上二句经典台词——“吾之生涯一片无悔！”与“你已经死了！”。更有趣的是，内海贤二还在《猫眼》电视动画版中为内海俊夫的课长配音。
